A gyűjtőkör a kezdetektől fogva kiterjedt a könyvek és folyóiratok mellett a zeneművek, térképek, metszetek, plakátok, aprónyomtatványok és kéziratok körére. Az állomány jelenleg 560.000 könyvtári egység. A 100 000 kötetes duplumtár Sárándon nyert elhelyezést. A raktári polcok hossza összesen 6789 folyóméter.

Kronológiai áttekintés:

A Nagykönyvtár különgyűjteményei 146 ősnyomtatványt, 1600 db régi magyar, azaz 1711 előtt nyomtatott magyar vonatkozású művet, és kb. 2500 kötet 1600 előtti antiquát őriznek. Kronológiai áttekintés csupán az 1900 előtti németországi, vagy németnyelvű könyvekről készült a régi leltárnaplók alapján.

Nyelvek szerinti áttekintés:

Az iménti statisztika szerint tehát a Nagykönyvtár összesen 17.649 századforduló előtt nyomtatott németországi és német nyelvű művet őriz 32.381 kötetben. Ezenkívül csak egyes rövidebb korszakokról készült összegzés az állomány nyelvi megoszlásáról. A XVIII. század végéig egyértelműen a latin nyelv dominált, még 1790 táján is megközelítette a 80 %-ot. Az angol puritanizmus erős teológiai hatására utal az a tény, hogy az 1706-ban készült első könyvjegyzéken a modern nemzeti nyelveket messze meghaladva, közel 10 % az angol nyelvű munkák száma.

Ez az adat különösen akkor meglepő, ha mérlegeljük, hogy a debreceni diákság Angliánál sokkal nagyobb arányban látogatta a németországi, németalföldi és svájci egyetemeket. A régi leltárnaplók alapján az alábbi két időszakról készült részletesebb statisztika:

A XVII. századi angol orientációt egy 1750-től határozottan érzékelhető francia hatás váltotta fel, majd a század utolsó éveitől a német kultúra befolyása jellemző. 1790 táján a leltárnaplók lapjainak nemritkán kétharmadán gótbetűs írás olvasható.

Szak szerinti áttekintés:

Imre Sándor könyvtárigazgató (1862 és 1873 között) külföldi tanulmányutak alapján, heidelbergi tapasztalatait is felhasználva alakította ki a Nagykönyvtár új szakrendszerét, amely 1951-ig használatban volt a numerus currens raktározás és az Msz 3424-es magyar címleírási szabvány bevezetéséig. Az ABC betűivel jelölve, az alábbi húsz szakcsoportra tagolta az állományt, a lényeget tekintve szerencsésen megőrizve a XVII-XVIII. században kialakult rendet. A jelzetek alfanumerikusuk maradtak, de a korábbi tékák szerinti tagolás helyett folyamatosan végigszámozták az egész szakcsoportot. A csoportokról szaknapló, a könyvekről negyedíves lapkatalógus készült, melyeket az 1940-es évektől gépírásos lapokkal egészítettek ki, egészen a cédulakatalógus alkalmazásáig.

A: egyetemes ismeretkör (bibliográfiák, általános és gyűjteményes művek)

B: gyakorlati teológia, (homiletika, liturgika, valláspedagógia, lelkigondozás, misszió, stb.)

C: rendszeres teológia, (dogmatika, etika, hitvallások, vallásbölcselet)

D: egyháztörténet

E: exegetika (írásmagyarázat, izagógika, hermeneutika, bibliaismeret, bibliai régiségtan, konkordanciák stb.)

F: teológiai ismeretkör általában, (vallástörténet, egyházi élet, ökumenika)

G: klasszikus és keleti nyelvészet

H: magyar irodalom (irodalomtörténet, nyelvészet, szépirodalom)

I: magyar történelem

K: egyetemes történelem, művészettörténet

L: magyar jog

M: egyetemes jog

N: bölcsészet (filozófia, lélektan)

O: természettan (matematika, fizika, kémia stb.)

P: természetrajz, gazdaságtan (biológia, mezőgazdaság)

Q: orvostudomány

R: kézirattár

S: neveléstudomány

T: idegen nyelvű irodalom (külföldi szépirodalom, irodalomtörténet, nyelvészet, nyelvtanok, stb.)

U: földrajz

4. Különgyűjtemények:

A különgyűjteményeket 11 önálló részleg alkotja:

1. Ősnyomtatványtár

2. Régi Magyar Könyvtár

3. Kézirattár

4. Hírlaptár

5. Iskolai értesítők tára

6. Térképgyűjtemény

7. Biblia-gyűjtemény

8. Aprónyomtatványtár, plakátgyűjtemény

9. 1848-49-es gyűjtemény

10. Gyászjelentések

11. Duplumtár.